Contribution à l'étude des interactions ions-surfaces : application aux systèmes Se(IV), Se(VI), U(VI) sur TiO2 rutile et Eu(III) sur dickite, Ions su

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Sous la direction de Jean-Jacques Ehrhardt, Manuel Dossot Thèse soutenue le 09 novembre 2007: Nancy 1 Les oxo-anions tels que le sélénite et le sélénate (SeO32-/ SeO42-) et les oxo-cations tels que l'uranyle (UO22+) sont des polluants que l'on trouve dans les déchets nucléaires ultimes destinés à être stocké en couches géologiques profondes. L'adsorption des oxo-anions a été étudiée sur une surface d'oxyde modèle : le dioxyde de titane TiO2. Le but étant de comparer les comportements en fonction des différentes faces cristallographiques, les travaux ont été réalisés sur poudres et monocristaux. Une étape préliminaire importante s'est attachée à la caractérisation de l'hydroxylation de la surface des monocristaux. Des travaux d'adsorption en batch ont ensuite été réalisés suivis d'une caractérisation spectroscopique des interfaces eau/oxyde au moyens de diverse méthodologies telles que la spectroscopie de photoélectrons X (XPS), la spectroscopie par diffusion Raman en champ lointain et en champ proche, la spectroscopie de génération de seconde harmonique (SGSH), la microscopie à force atomique (AFM). Les poudres de rutile ont été caractérisées par mesures électrocinétiques et des courbes de cinétique de sorption ainsi que des sauts de sorption en fonction du pH ont été réalisés. L'influence du sel de fond (NaCl, NaClO4) ainsi que l'influence de la lumière sur l'adsorption ont été étudiés. Ceci a permis de mettre en évidence un processus de photoréduction du sélénium(6) en sélénium(4). La seconde partie de ces travaux de thèses sont des études exploratoires basées sur des méthodes spectroscopiques innovantes telles que la spectroscopie de fluorescence en champ proche. Elles concernent le suivi et l'analyse du type d'interactions entre le cation Europium(III), cation modèle pour les actinides et lanthanides trivalents, et de deux matrices disctinctes : un verre aluminate de type verre de stockage de déchets nucléaires et une argile de la famille des kaolins : la dickit

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